Искусственный интеллект помог учёным обнаружить тысячи химических реакций, которые раньше оставались незамеченными при изучении превращения углекислого газа в топливо и промышленные вещества. Исследователи из Индийского института науки выявили 9389 отдельных реакций на поверхности медного катализатора и обнаружили неожиданный механизм взаимодействия водорода с другими соединениями.
Результаты работы, опубликованной в журнале Nature Communications, могут помочь в разработке более эффективных катализаторов для переработки углекислого газа в полезные продукты, включая метанол.
Один из перспективных способов использования углекислого газа — гидрирование. При этом процессе углекислый газ вступает в реакцию с водородом в присутствии катализатора, в результате чего могут образовываться различные химические соединения, в том числе метанол.
Главная сложность заключается в огромном количестве промежуточных реакций, происходящих на поверхности катализатора. Чтобы точно описать каждую из них с помощью квантово-механических расчётов, потребовались бы колоссальные вычислительные ресурсы.
Поэтому исследователи обычно упрощают задачу, выбирая лишь ограниченный набор химических превращений, которые считаются наиболее важными. Однако такой подход может исключать из рассмотрения сотни реакций, способных существенно влиять на конечный результат.
Как объяснил один из авторов исследования Ананд Мохан Верма, перед специалистами по моделированию химических механизмов постоянно возникает вопрос: как убедиться, что из расчётов случайно не исключили именно ту реакцию, которая определяет весь процесс?
Чтобы решить эту проблему, учёные объединили квантово-механическое моделирование с машинным обучением.
Сначала они провели подробные расчёты для 152 химических реакций и создали на их основе базу данных. Затем обучили модели искусственного интеллекта быстро оценивать энергетические барьеры других превращений.
Энергетический барьер показывает, какое препятствие необходимо преодолеть, чтобы химическая реакция могла произойти. Знание этих барьеров позволяет оценивать вероятность и скорость различных превращений.
После этого исследователи с помощью автоматизированных вычислительных инструментов проанализировали взаимодействия между 105 химическими соединениями и другими химическими частицами, присутствующими на поверхности катализатора. Они также определили, какие превращения могут происходить за один этап.
В результате первоначальную сеть из 152 реакций удалось расширить до 9389.
Это не просто увеличило количество данных, но и радикально изменило результаты моделирования.
Когда учёные использовали первоначальную небольшую сеть, компьютерная модель ошибочно предсказывала, что главным продуктом переработки углекислого газа станет муравьиная кислота, а не метанол. Кроме того, расчёты значительно занижали количество углекислого газа, участвующего в превращении.
Однако после добавления тысяч ранее неучтённых реакций результаты начали соответствовать экспериментальным наблюдениям.
По словам одного из руководителей исследования Ананта Говинда Раджана, именно расширение химической сети позволило модели правильно определить основные продукты процесса и точнее оценить эффективность превращения углекислого газа.
Когда исследователи включили новую сеть в модель, учитывающую скорости химических реакций, предсказываемая степень превращения углекислого газа выросла примерно в 40 раз по сравнению с первоначальными расчётами.
При этом модель правильно определила, что среди основных продуктов будут метанол и угарный газ.
Это особенно важно, поскольку результаты стали согласовываться с экспериментальными данными. Проверку проводили специалисты исследовательского центра индийской нефтяной компании Hindustan Petroleum Corporation Limited и Агентства по науке, технологиям и исследованиям Сингапура.
В разработке моделей машинного обучения также участвовал профессор Индийского института науки Амбедкар Дуккипати.
Но самым неожиданным результатом оказалось открытие ранее недооценённого пути взаимодействия водорода с промежуточными химическими соединениями.
Согласно традиционным представлениям, в подобных каталитических реакциях водород участвует преимущественно после разделения его молекулы на отдельные атомы.
Однако расширенная модель показала, что в нескольких важных реакциях водород может переноситься к промежуточным соединениям непосредственно в молекулярной форме, без предварительного разделения на отдельные атомы.
Дополнительные квантово-механические расчёты подтвердили, что такой путь может быть особенно выгодным при взаимодействии водорода с промежуточными соединениями, содержащими кислород.
Это открытие оказалось неожиданным даже для самих исследователей.
Как отметил соавтор работы Шивам Чатурведи, возможность переноса водорода в виде целой молекулы противоречит тому, чему обычно учат специалистов при изучении подобных каталитических процессов.
По его словам, обнаружить этот механизм удалось только благодаря достаточно большой сети химических реакций. Когда учёные вернулись к найденным превращениям и отдельно проверили их с помощью квантово-механических расчётов, результаты подтвердились.
Открытие может подсказать новый подход к созданию катализаторов для производства метанола из углекислого газа.
Исследователи предполагают, что материалы, способные сильнее взаимодействовать с молекулярным водородом, потенциально могут способствовать реакциям, ведущим к образованию метанола.
Таким образом, более полное описание химических процессов позволило не только повысить точность моделирования, но и обнаружить механизм, который раньше практически не учитывался при разработке катализаторов.
При этом значение работы может выходить далеко за пределы переработки углекислого газа.
Созданная исследователями вычислительная система объединяет квантовую механику, машинное обучение, автоматический поиск возможных химических реакций и моделирование их скоростей.
Такой подход позволяет изучать сложные химические процессы без необходимости заранее ограничиваться небольшим числом предположительно важных превращений.
Учёные считают, что технология может пригодиться при исследовании восстановления углекислого газа с использованием других катализаторов, восстановления азота и расщепления воды.
Во всех этих процессах химические превращения могут включать множество промежуточных этапов, часть которых традиционные модели способны пропускать.
Новая работа показывает, насколько сильно такие упущения могут искажать представления о происходящих реакциях. В данном случае добавление ранее неучтённых превращений изменило прогноз степени переработки углекислого газа примерно в 40 раз и позволило правильно определить основные продукты.
Теперь исследователи рассчитывают использовать полученные знания для разработки более эффективных катализаторов. Особенно перспективным направлением они считают изучение взаимодействия катализаторов с молекулярным водородом, поскольку именно здесь искусственный интеллект помог обнаружить неожиданный химический путь к получению метанола.
